沈健课题组及其合作者在锰氧化物超晶格薄膜中观察到局域应力调控的电子相分离 
 

  近日，复旦大学物理学系/应用表面物理国家重点实验室/微纳电子器件与量子计算机研究院沈健教授课题组与向红军教授，郑长林教授等合作，在锰氧化物超晶格薄膜LaMnO3/PrMnO3/CaMnO3中观察到局域应力调控的电子相分离。该研究成果以“Electronically phase separated nano-network in antiferromagnetic insulating LaMnO3/PrMnO3/CaMnO3 tricolor superlattice”为题于2022年11月3日在线发表在学术期刊《自然通讯》（《Nature Communications》）上。沈健教授、向红军教授和微纳电子器件与量子计算机研究院周晓东青年研究员为共同通讯作者，我系博士生李强、已毕业博士生苗田和博士后张慧敏为共同第一作者。

  锰氧化物作为最典型的强关联电子体系之一，因为具有庞磁阻（colossal magnetoresistance, CMR）效应而受到学术界的广泛关注，CMR效应被认为与体系中存在的电子相分离（electronic phase separation, EPS）紧密相关。以锰氧化物(La1-yPry)1-xCaxMnO3 (LPCMO)为例，体系中存在铁磁金属相（ferromagnetic metallic phase, FMM）与反铁磁绝缘相（antiferromagnetic insulating phase, AFM-I）的微观EPS。自2008年开始，沈健教授领导的研究团队就致力于锰氧化物EPS物理机制与人工调控研究。团队利用脉冲激光沉积（pulsed laser deposition, PLD）技术生长LPCMO超晶格薄膜，精确控制体系中A位离子的无序度，将EPS空间尺度从微米降低到纳米，直至完全去除，揭示化学无序是LPCMO产生大尺度EPS的物理根源（PNAS,117,7090-7094,(2020)）。

  团队另一个重要研究方向是利用各种外场手段（电场、磁场和应力等）对LPCMO体系的EPS进行人工调控，目标是可以人工设计电子相的实空间构型，构造基于同一个材料的电子自旋器件。在本研究中，团队发现可以在LPCMO超晶格薄膜中借助来自衬底的应力实现局域电子相调控，形成一种完全不同于之前报道的纳米网格状的EPS。如图a所示，LaMnO3/PrMnO3/CaMnO3三元超晶格薄膜生长在钛酸锶（SrTiO3, STO）衬底上。低温下，STO发生结构相变，出现结构畴壁（图b）。结构畴壁对薄膜施加了不同于畴内的应力，薄膜为了响应来自衬底畴／畴壁的应力分布，自发产生二维纳米网格释放多余的拉伸应力。研究团队利用磁力显微镜（magnetic force microscopy,MFM）和扫描微波阻抗显微镜（scanning microwave impedance microscopy,sMIM）对该纳米网格的磁性和电输运性质进行了局域表征（图c和d），表明薄膜在纳米网格处呈现出FMM相。第一性原理计算表明，薄膜在纳米网格处拉伸应力的释放使得体系的基态从AFM-I相变为FMM相。该研究工作表明，LPCMO超晶格薄膜是一个高度可调控的具有EPS倾向的体系。但不同于之前存在化学无序的体系，超晶格薄膜对于衬底应力的响应非常局域。未来通过巧妙设计衬底应力场的分布，有望实现更加可控的EPS空间排布以及器件性能。

图：a. 生长在STO衬底上的LaMnO3/PrMnO3/CaMnO3三元超晶格薄膜，以及利用MFM和sMIM对其进行表征。b. STO衬底低温结构相变之后产生的畴壁结构。c. 二维纳米网格的MFM表征，显示其处于铁磁态。d. 二维纳米网格的sMIM表征，显示其处于导电态。

  该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市启明星计划、上海市自然科学基金、上海市科技重大专项和中国博士后科学基金的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-34377-4